Tive o mesmo problema, então divide o arquivo em duas partes, copiei e depois quando vou em outro computador e junto eles novamente. Mas, por curiosidade formatei um pendrive de 8GB em NTFS e copiou legal e também formatei em ext4 e deu tudo certo. Mas, em ext4 vai ter problema no sistemas Windows.
No meu caso eu um filme em DVD então se eu copiar sem ser imagem iso, funciona porque não tem nenhum arquivo que ultrapassa os 4GB. Usei até o wget -c
http://127.0.0.1/tmp/DVDISO/filme.iso /media/HDexterno/DVDISO/filme.iso e continuou sem erros, mas quando fui ver o filme.iso tinha somente 4GB e não 4.1 GB.
Então ou formata em ntfs que é o mais indicado ou divide o arquivo em partes...