Mas qual o erro que ocorre? Poderia copiar os arquivos pelo terminal e colar a saída aqui? Ou então pelo menos dar mais detalhes sobre alguma janela de diálogo que aparece no gerenciador de arquivos quando o erro ocorre.
E talvez seja o caso: pendrives com sistemas de arquivos em FAT (quase sempre é assim) não aceitam arquivos maiores que 4GB. Você até pode transferir uma pasta maior que isso, mas se dentro da pasta tiver um único arquivo maior que 4GB vai dar erro.